Carly Shay es una adolescente de 13 años que vive con su hermano mayor, Spencer Shay. Por órdenes de su maestra graba a unos chicos para un show de talentos, pero su amigo Freddie Benson se equivoca al subir a Internet los vídeos y pone en línea un vídeo de ella y Sam Puckett haciendo algunos chistes, lo que al público de Internet les gusta y piden un próximo show, así que Carly decide crear un show por Internet con sus amigos Sam y Freddie, que muestre cosas divertidas y talentos raros. Carly tiene que actuar como cualquier adolescente para llevar una vida normal, estudia en la Escuela Ridgeway con sus amigos y tiene buenas calificaciones. Pronto Carly se convierte en una celebridad de Internet al popularizarse su show y ahora tendrán que vivir diferentes dificultades.

Carly y Sam se pelean por un chico que es amigo de Freddie; Spencer se vuelve adicto a un videojuego antiguo, poniendo en peligro su talento como artista. Viajan a una competencia en Japón donde conocen a Kioko y Yuki, quienes los dejan a mitad de la nada para luego ganar el concurso. Festejan la navidad y Carly ve como sería el mundo si Spencer se comportara más formal lo cual no le gusta. Después de que Sam humillara a Freddie diciendo que nunca ha besado una chica, los dos se dan su primer beso juntos sin que nadie lo sepa, ni siquiera Carly. Ella sale con un chico malo que al principio odiaba por robarse la moto de Spencer, pero luego descubre que tiene una colección de peluches para niños pequeños. Carly pelea con Shelby Marx, una luchadora joven y super fuerte. Su archienemigo Nevel vuelve con más problemas y venganza. Sam resulta tener una hermana gemela llamada Melanie, pero Freddie no le cree. Spencer conoce a Chuck, su enemigo eterno, entre otras aventuras.

Carly se entera que Sam y Freddie compartieron su primer beso. Luego se celebró la primera entrega de "Los Premios iCarly", en la cual Spencer ganó. En el episodio "Te salvé la vida", Freddie empuja a Carly para que salga de la carretera y así evitar que sea atropellada por un camión, quedando él herido por recibir el golpe. Carly, agradecida, lo va a visitar a su casa, cuidando de él y llegando a besarlo. Sam le dice a Freddie, que es el "tocino" de Carly, ya que no lo amaba como tal, si no lo que hizo por ella. Carly y Sam pelearon por dos chicos algo que casi acabó con su amistad. iCarly casi va al espacio, cosa que no se logró porque Carly es claustrofóbica. Sam fue a la cárcel por tirarle Chile a un mandatario mexicano. Los chicos también se enfrentaron contra Nora la psicópata, luego que ella los secuestró en su propia casa, al final gracias a Gibby y su hermano menor Guppy fueron liberados.

Carly ahora tiene una habitación totalmente nueva, los chicos conocen a la mamá de Sam, y también se ponen a vender camisetas para los fans de iCarly. Luego de accidentalmente iniciar una guerra de fans al asistir a la Webbicon sobre si existe una relación romántica en la pandilla, los chicos completan su búsqueda por un pasante para iCarly, punto en el cual Sam, para extrañeza de Carly, empieza a pasar todo el tiempo posible con Freddie y Brad, el nuevo asistente. Freddie descubre un gran secreto que Sam ha mantenido oculto: ella está enamorada. Freddie y Carly asumen que se trata de Brad. Freddie tiene con Sam, en la que le aconseja dejar salir sus sentimientos. En medio de las palabras de Freddie, Sam lo sorprende dándole un beso, revelando que ha estado enamorada de él, mientras una sorprendida Carly mira la escena desde la ventana. A partir de aquí, tiene una serie de episodios que se desarrollan en torno a la relación romántica entre Sam y Freddie.

Luego de besar a Freddie en el encierro, Sam huye y desaparece. Carly y Freddie la buscan hasta que descubren que se ha encerrado en un psiquiátrico. Al final Freddie revela que también está enamorado de Sam, siendo el comienzo de su relación. Los próximos episodios exploran los sentimientos de ambos. Sin embargo, ambos personajes deciden terminar, ya que encontraron que difieren en sus gustos personales y creyeron que estaban forzando su relación, pero mencionaron que si en el futuro encuentran más cosas en común entre los dos, podrían volver a ser novios. Además, Spencer será visitado por su antigua niñera, Sam y Freddie conducirán iCarly juntos, Carly saldrá con un muchacho muy inteligente, y Gibby tratará de pasar más tiempo con ella. Los chicos volverán a enfrentarse con Nora la psicópata, grabarán por primera vez iCarly en formato 3D, visitarán la fábrica de Grasitos, y conocerán a Michelle Obama.

Los chicos conocen a la banda musical británica One Direction, Sam y Freddie causan problemas al trabajar juntos en la Pera Store, y se recuerdan momentos de episodios pasados en un capítulo especial por el día de los inocentes. Los chicos viajan a las Vegas donde conocen a los anfitriones del reality show El precio de la historia y también a Nueva York como invitados de Jimmy Fallon. Gibby cumple su sueño de abrir un restaurante en la escuela, Spencer celebra su cumpleaños por primera vez en la serie. La historia de Sam y Freddie concluye con un final abierto: Sam continúa enamorada de Freddie e intenta ponerlo celoso o acercarse a él para llamar su atención. Sin embargo, existe la sospecha de que Freddie podría haberse enamorado un poquito de Carly otra vez. Pese a haber dejado pistas de un posible reencuentro entre Sam y Freddie. Carly toma la decisión de marcharse a Italia con su padre, dejando a los demás personajes solos y sin un destino fijo.